近年来，纳米尺度的高熵材料在催化、能源等领域展现出广阔的应用前景。高熵材料包括高熵合金和高熵化合物，高熵合金通常由五种或五种以上金属元素以近等摩尔比构成，而高熵化合物相比于高熵合金还增加了阴离子元素，因而在原子排列中表现出更高的无序性。微观结构的无序性使得高熵化合物在纳米尺度上的合成难以控制，而当目标尺寸进一步缩小到亚纳米尺度，高熵化合物的可控合成将更具挑战性。

针对上述挑战，最近中国科学院苏州纳米所康黎星团队基于单壁碳纳米管（SWCNTs）发展了一种co-MFFM法（co-Melting-Filling-Freezing-Modification method）的普适性策略，通过将金属盐混合物经共熔、共填、共凝后改性，成功制备了以一维高熵磷化物为代表的多种高熵金属化合物亚纳米线。该方法中，单壁碳纳米管扮演了多种角色，既是金属盐填充过程的模板，又是磷化过程的纳米反应器，还是稳定一维高熵亚纳米线结构的保护壳。

图1. 一维高熵磷化物亚纳米线的合成示意图

图2. 一维高熵磷化物亚纳米线的结构表征

通过球差校正透射电镜发现，一维高熵磷化物在原子尺度上呈现非晶态结构，各金属与磷元素共同沿碳纳米管轴向均匀分布。小角X射线散射表明一维高熵磷化物内嵌于单壁碳纳米管孔道中，并排除了管束间隙限域的可能。拉曼光谱和X射线光电子能谱等表明单壁碳纳米管向内嵌的高熵磷化物亚纳米线进行电子转移，且碳纳米管存在管壁缺陷，有利于催化过程的传质。电化学测试表明，碳纳米管内嵌的高熵磷化物有优异的电解水析氧催化活性和稳定性，这得益于催化剂同时展现的多种特殊结构，包括非晶结构、高熵结构、核壳结构和超细结构等。

此外，针对更广泛的碳纳米管一维内嵌物的合成，co-MFFM法展现出高的单次产率和普适性，为内嵌碳纳米管的宏量制备及其产业化应用奠定了技术基础。相关工作以One-Dimensional High-Entropy Compounds为题发表在Journal of the American Chemical Society上。中国科学院苏州纳米所杜俊毅博士为论文第一作者，中国科学技术大学洪勋教授和中国科学院苏州纳米所李清文研究员、康黎星研究员为共同通讯作者。该研究获得了国家自然科学基金、国家重点研发计划、安徽省杰出青年基金、中国博士后科学基金、江苏省卓越博士后计划等项目的支持。

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