苏州纳米所李逸凡合作Angew. Chem. Int. Ed.:铜单原子调控氧空位促进光热催化二氧化碳转化

利用太阳能驱动CO2转化为高附加值燃料与化学品,为能源与环境领域的可持续发展提供了可行途径。其中,C1化学在推动碳循环进程中发挥关键作用,但CO2分子的高热力学稳定性限制了其实际应用。相较于传统催化过程,光热催化通过协同光催化与热催化的优势,能够降低能耗并提升反应活性,因而受到广泛关注。目前,尽管光热效率与太阳能-化学能转换能力已得到提升,但如何通过精准设计与构筑催化活性位点,开发高效且稳定的光热催化剂仍面临挑战。表面与界面工程策略(如异质原子掺杂、空位构筑、异质结调控等)被证实能有效提升催化效率,其中金属氧化物中氧空位的引入可显著促进CO2吸附活化并增强光热效应。然而,贵金属掺杂虽能改善H2活化能力,其高昂成本限制了实际应用,而单原子位点工程凭借独特的原子级调控优势为新型催化剂设计提供了新思路。

近日,中国科学院苏州纳米所李逸凡高级工程师中国科学技术大学苏州高等研究院熊宇杰教、刘东教授合作在国际知名期刊Angwandte Chemie International Edition上发表题为Tailoring Oxygen Vacancies with Atomically Dispersed Cu Sites for Stable and Efficient Photothermal CO2Conversion的研究性论文。该研究成功开发了一种具有原子级分散铜单原子的Cu-In2O3催化剂,在光热CO2转化中展现出卓越性能。铜单原子的引入诱导产生氧空位,显著增强CO2吸附活化、光捕获能力与光热效应,同时促进H2解离。当铜负载量为2.4 wt%时,催化剂实现最优单原子分散与最高氧空位浓度,在光热逆水煤气变换(RWGS)反应中表现出超越同类样品的催化活性(CO选择性>99%)、长效稳定性(>450小时)与光热能量转化效率(46.17 mol·gCu-1·h-1)。相较于传统热催化,该体系在降低200 °C反应温度条件下仍保持优异性能。借助苏州纳米所纳米真空互联实验站的原位(准原位)表征技术,该研究结果深化了对单原子催化剂与氧空位协同机制的理解,为高性能光热催化剂设计提供了理论指导。该铜单原子修饰的In2O3催化剂作为新型光热催化平台,通过光能利用与局域热管理优化,为化学能高效转化开辟了可持续路径,为清洁能源技术发展提供了新思路。

1. Cu-In2O3形貌结构表征

2. Cu-In2O3物理化学性质表征

3. Cu-In2O3催化反应活性

4. 反应机理的原位光谱表征和理论计算模拟

5. 摘要示意图

中国科学技术大学苏州高等研究院万雪颖副研究员、博士生赵颐临,中国科学院苏州纳米所李逸凡高级工程师为论文的共同第一作者,李逸凡高级工程师中国科学技术大学苏州高等研究院熊宇杰教、刘东教授为论文的共同通讯作者。本工作得到了国家自然科学基金江苏省科技厅的项目支持,以及苏州纳米所纳米真空互联实验站(Nano-X)的技术协助。

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